Le concept de base de la voiture, établi par le propriétaire Adolfo Orsi et le designer Giulio Alfieri, était celui d’une GT rapide qui serait intéressante à conduire mais aussi confortable et pratique pour l’usage de tous les jours. De nombreux clients célèbres ont adopté la 3500 GT, parmi lesquels le prince Rainier III de Monaco, le ténor Giuseppe di Stefano, les acteurs Alberto Sordi, Tony Curtis, Stewart Granger, Rock Hudson et Anthony Quinn. Franco Cornacchia – un pilote de course amateur qui est devenu le représentant de Maserati à Milan – conduisait régulièrement les 3500 GTs entre Milan et Modène sur l’Autostrada del Sole, établissant un record de péage à péage de 39 minutes sur environ 160 km. À partir de 1961, l’injection de carburant Lucas est devenue disponible en option sur la Maserati 3500 GT, sous l’appelation 3500 GTi qui gagne alors 15 ch.